Soutenance de thèse : Camille VILLARD

De la conception de monomères biosourcés à liaisons acétal jusqu'à des matériaux polymères haute performance dégradables

Doctorante : Camille VILLARD

Laboratoire INSA : IMP (Ingénierie des Matériaux Polymères)

École doctorale : ED34 ML - Matériaux de Lyon

Cette thèse s’inscrit dans la recherche de matériaux polymères plus durables, capables de concilier hautes performances et fin de vie maîtrisée. Pour répondre aux limites des polymères thermodurcissables conventionnels, issus de ressources fossiles et impossibles à recycler, une stratégie de design-to-degrade a été développée, associant des briques biosourcées aromatiques et des liaisons acétal, dynamiques en milieu acide. Des monomères époxy et amines biosourcés intégrant des structures spiroacétal ont été synthétisés à partir de phénols et de pentaérythritol biosourcés. Ces motifs aromatiques apportent rigidité et stabilité thermique, tandis que les liaisons acétal introduisent une voie de dépolymérisation sélective. Leur réactivité, leur stabilité thermique et leur capacité à générer des réseaux époxy performants ont été systématiquement explorées. La position des acétals s’est révélée déterminante : intégrés dans le durcisseur, ils permettent une dégradation partielle du réseau ; intégrés directement dans le monomère époxy, ils permettent une dépolymérisation totale en milieu acide. Cette approche a notamment permis le désassemblage complet de composites verre/époxy sous micro-ondes en conditions douces et la récupération propre des fibres, démontrant un fort potentiel pour le recyclage des composites. Enfin, l’intégration de motifs spiroacétal dans des thermoplastiques aromatiques a permis de concevoir des matériaux hautes performances, tout en rendant possible une dégradation sélective en milieu acide et la récupération de dialdéhydes aromatiques purs, ouvrant la voie à une valorisation chimique (upcycling) plutôt qu’à un simple recyclage matière. Au final, cette thèse met en place une démarche allant de la conception de monomères biosourcés jusqu’à la récupération de produits de dégradation valorisables, en passant par le développement de matériaux thermodurcissables et thermoplastiques aux propriétés ajustables. Elle démontre que l’association de briques aromatiques renouvelables, de liaisons acétal et d’un contrôle précis de l’architecture macromoléculaire permet de concevoir une nouvelle génération de matériaux à la fois performants et potentiellement dégradables.