Soutenance de thèse : Amar LACHEKHAB

Étude des effets couplés de l'iode et de l'oxygène sur la corrosion sous contrainte induite par l'iode des alliages de zirconium

Doctorant : Amar LACHEKHAB

Laboratoire INSA : MATEIS - Matériaux Ingénierie et Sciences

École doctorale : n°34 ML - Matériaux

Les alliages de zirconium sont largement utilisés comme gaines de crayons combustibles en raison de leurs bonnes propriétés mécaniques, thermiques et de résistance à la corrosion. Ils assurent la première barrière de confinement des produits de fission dans les réacteurs à eau sous pression (REP). Lors des transitoires de puissance, l'expansion thermique des pastilles engendre une contrainte de traction dans la gaine, appelée Interaction Pastille-Gaine (IPG). En présence d'un environnement chimique agressif, notamment enrichi en iode issu de la fission, cette IPG peut conduire à la fissuration par corrosion sous contrainte induite par l'iode (CSC-I) d'une gaine de crayon combustible. De nombreuses études ont montré l'influence déterminante de l'iode et de l'oxygène sur la CSC-1. L'iode, très réactif, forme des iodures métalliques pouvant accélérer ou inhiber la fissuration selon les conditions. L'oxygène, bien que faiblement présent, participe aussi aux mécanismes de surface qui modifient la corrosion du zirconium. Cette thèse étudie les effets couplés de l'iode et de l'oxygène sur la CSC-I du Zircaloy-4 dans un environnement chimique représentatif des transitoires REP. Un dispositif expérimental, appelé "ligne d'iode", a été conçu pour tester des éprouvettes C-Ring sous vapeurs d'iode et d'oxygène, avec un contrôle précis des pressions partielles. Il a été optimisé pour mieux maîtriser l'environnement, permettant notamment d'imposer une pression partielle d'oxygène aussi basse que 3 Pa. L'objectif est de déterminer le seuil critique de Pl, en fonction de PO, conduisant à la rupture, et d'analyser l'influence de leur rapport sur la corrosion et la fissuration. Les résultats révèlent trois zones de comportement distinctes en fonction du rapport des pressions partielles d'iode et d'oxygène : - Un rapport élevé (5-6<Pl,/PO,), les éprouvettes rompent par fissuration par CSC-I, avec formation de canyons micrométriques perpendiculaires à la contrainte. Ces canyons résultent d'une dissolution assistée par la contrainte et/ou la déformation, produisant du Zrl4 gazeux. Les fissures de CSC-I s'amorcent au fond des canyons. La formation des canyons perturbe le comportement viscoplastique de l'éprouvette : sa réponse mécanique suit une succession de « marches d'escalier » qui est caractéristique de la formation des canyons en paroi interne de l'éprouvette, au fur et à mesure de l'essai. - Un rapport intermédiaire (3- 4<Pl,/PQ,!,5-6), les éprouvettes rompent par fissuration par CSC-1. Cette fissuration est accompagnée par l'apparition de piqûres (ou cavités) micrométriques et de nodules micrométriques. Le comportement mécanique de l'éprouvette présente un aspect viscoplastique jusqu'à la rupture par CSC-1. - Un rapport faible (Pl,/P0,<3-4), la quantité d'oxygène est suffisante pour favoriser la formation d'une couche nanométrique de zircone, assurant la passivation de la surface. Aucune fissuration par CSC-I n'est observée. L'iode dissout localement le zirconium en formant du Zrl4 gazeux, à l'origine de cavités micrométriques. Ce Zrl4 réagit ensuite avec l'oxygène excédentaire pour redéposer du Zr02 sous forme de nodules. Le comportement mécanique reste viscoplastique, avec fluage primaire et secondaire. Les observations MEB et interférométriques confirment que la nature et l'ampleur des défauts dépendent directement de la chimie locale. Une analyse thermochimique du système Zr-I-0 et une modélisation mécanique ont permis de proposer un mécanisme en étapes de la CSC-I: 1- une phase d'incubation chimique, suivie par la nucléation, croissance et coalescence de défauts de surface (piqûres, canyons), gouvernée par la valeur du rapport Pl,/PO,. 2- l'amorçage et la propagation intergranulaire de fissures de CSC-1. 3- une transition vers la propagation transgranulaire des fissures de CSC-1. 4- puis la rupture ductile finale. Ce mécanisme souligne le rôle clé de la chimie iode/oxygène dans l'amorçage et la propagation des fissures par CSC-1.